Prove degli isotopi di azoto per l'accumulo eterogeneo di sostanze volatili sulla Terra

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Aug 11, 2023

Prove degli isotopi di azoto per l'accumulo eterogeneo di sostanze volatili sulla Terra

Nature Communications volume

Nature Communications volume 13, numero articolo: 4769 (2022) Citare questo articolo

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L’origine dei principali composti volatili, azoto, carbonio, idrogeno e zolfo nei pianeti, è fondamentale per comprendere l’accrescimento, la differenziazione e l’abitabilità planetaria. Tuttavia, il processo dettagliato per l’origine dei principali composti volatili della Terra rimane irrisolto. L’azoto mostra grandi frazionamenti isotopici tra i serbatoi geochimici e cosmochimici, che potrebbero essere utilizzati per porre stretti vincoli al processo di accrescimento volatile della Terra. Qui determiniamo sperimentalmente il partizionamento N e il frazionamento isotopico tra nuclei planetari e mantelli di silicato. Mostriamo che i fattori di frazionamento N-isotopico del nucleo/mantello, che vanno da −4‰ a +10‰, sono fortemente controllati dalla fugacità di ossigeno, e il partizionamento N-nucleo/mantello è una multi-funzione di fugacità di ossigeno, temperatura, pressione e composizione del nucleo e del mantello. Dopo aver applicato il partizionamento N e il frazionamento isotopico in un modello di accrescimento planetario e di differenziazione nucleo-mantello, scopriamo che il budget N e la composizione isotopica della crosta terrestre più l'atmosfera, il mantello di silicati e la fonte del mantello dei basalti delle isole oceaniche sono i migliori spiegato dall'accrescimento precoce sulla Terra di impattatori simili a condrite enstatite, seguito dall'accrescimento di impattatori sempre più ossidati e materiali minimi simili a condrite CI prima e durante l'impatto gigante che forma la Luna. Un processo di accrescimento così eterogeneo può anche spiegare il bilancio carbonio-idrogeno-zolfo nella massa silicatica della Terra. La Terra potrebbe quindi aver acquisito il suo principale inventario volatile in modo eterogeneo durante la fase principale di accrescimento.

Sia i modelli dinamici1,2 che le prove osservative3,4 indicano il trasporto di sostanze volatili da parte di asteroidi ricchi di sostanze volatili nel sistema solare interno; tuttavia, il meccanismo per l'accrescimento dei principali volatili della Terra (N–C–H–S) rimane irrisolto5,6,7,8. Alcuni sostenevano che la Terra accumulasse i suoi elementi volatili da materiali simili alla condrite carboniosa (tipo CI) sotto forma di "rivestimento tardivo" indifferenziato dopo che la formazione del nucleo cessava9,10, come evidenziato dai rapporti S, Se e Te simili alla condrite CI, e gli isotopi del Se, nella massa silicatica della Terra (BSE)11,12. Tuttavia, alcuni sostenevano che la Terra accumulasse i suoi volatili da materiali condritici ossidati nelle sue fasi di accrescimento complete o tardive, in cui i volatili partecipavano alla formazione del nucleo terrestre nell'oceano di magma2,13,14,15,16. Alcuni modelli suggeriscono anche che la Terra abbia acquisito le sue sostanze volatili da un singolo dispositivo di simulazione gigante, come il dispositivo di simulazione della formazione della Luna17,18,19. Sebbene alcuni7,16,17,18 di questi modelli precedenti abbiano tentato di spiegare il bilancio e i rapporti volatili principali nella BSE, non è noto se tali modelli siano coerenti con gli isotopi osservati dei principali volatili nella BSE.

Gli isotopi N (14N e 15N) sono eccellenti indicatori nel tracciare le fonti di sostanze volatili accumulate sui pianeti terrestri4,5,20,21 a causa dei loro ampi frazionamenti tra serbatoi geochimici e cosmochimici, come riassunto nella Fig. 1. I valori δ15N di Il mantello terrestre (δ15N = [(15N/14N)campione/(15N/14N)standard – 1)] × 1000, dove lo standard è l'N2 atmosferico), dedotto dai diamanti fibrosi e dai basalti della dorsale medio oceanica, sono principalmente compresi tra - 10‰ e 0‰ e convergono verso un valore globalmente uniforme di −5‰ (rif. 22). Valori δ15N più negativi fino a −20 ‰ e −40 ‰ sono stati osservati nei diamanti del mantello profondo della Terra, che sono stati interpretati come N primordiale relitto e usati per sostenere un'origine della condrite enstatite (EC) dell'N23,24,25 della Terra. , perché gli EC δ15N vanno da −45‰ a −15‰ (rif. 26). Il δ15N medio della superficie terrestre (crosta + atmosfera) è circa +3‰ (rif. 22,27), e lo squilibrio δ15N tra il mantello terrestre e la superficie costituisce un puzzle irrisolto di lunga data22. I δ15N dei basalti insulari oceanici (OIB) sono complessivamente positivi (da −2‰ a +6‰), che di solito veniva interpretato come risultante da sedimenti riciclati nella sorgente del mantello OIB28,29. Tuttavia, tali δ15N positivi sono più probabilmente caratteristiche primordiali a causa dell'inefficienza della subduzione di N profonda30. La maggior parte delle popolazioni di diamanti dell'era Archeana definiscono anche un mantello δ15N di −5 ‰ (rif. 31); di conseguenza, la firma N-isotopica dei diversi serbatoi della Terra potrebbe essere stata stabilita prima dell'Archeano.

 IW), N dissolves physically and mainly as N2; however, the other N-species such as CN-, NH3 and/or N3- dissolve chemically in reduced silicate melt and become dominant at fO2  IW−2 could be caused by the much stronger triple bond of N2 in silicate melt than the Fe–N bond in metallic melt, because heavy isotopes tend to be concentrated in species with strong bonds44. In contrast, the positive ∆15 Nmetal-silicate at fO2 Si–N (470 kJ/mol) >Fe–N (398 kJ/mol) >N–H (390 kJ/mol), which supports our explanations for the ∆15 Nmetal-silicate variation. However, the relative bond energy of Fe–N and Si–N in metallic melt and N–H and N3-–cation in silicate melt at the present experimental P–T conditions cannot be evaluated because of the lack of relevant data./p>24 h before loading into graphite capsules, zirconia-lined Pt95Rh05 capsules, or graphite-lined Pt95Rh05 capsules for high-pressure experiments./p>IW−1), the main C species is carbonate89. For C solubility in silicate melt (SC-silicate) at fO2 < IW−1, we used the model from ref. 89 as:/p>IW−1, we used the model from ref. 90, which is more valid for peridotitic melt. For S solubility in silicate melt (SS-silicate), we used a recent model of ref. 77:/p>